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纳米前沿最新集锦

嘉峪检测网        2017-11-27 09:12

1. JACS:电位控制MOF乙烯吸脱附!

 

Katherine A. Mirica等人发现不同金属螯合的bis(dithiolene) MOF在乙烯的分离实验中可以通过调节施加电位控制乙烯的吸脱附。在+ 2.0 V时,乙烯可以吸附在二硫位点,反向施加 -2.0 V电位则可以释放乙烯。并且该MOF不受CO,H2S等气体毒化影响,表现出超高的稳定性。

 

纳米前沿最新集锦

Porous Scaffolds for Electrochemically Controlled Reversible Capture and Release ofEthylene

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b08102

 

2. JACS:星形纳米Au增强拉曼单分子检测!

 

Tapasi Sen等人发现,利用星形纳米Au颗粒上的尖端作为纳米天线,通过尖端和Au核的plasma coupling大幅增强其形成的电磁场,从而大幅增强拉曼信号。控制铆钉在DNAOrigami上的两个星形Au纳米颗粒之间的距离,以单个TexasRed (TR)作为被检测分子,在两个星形Au纳米颗粒距离7nm和13 nm时,其增强倍率分别达2 × 1010 and8 × 109倍。

 

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DNA Origami Directed Au Nanostar Dimers for Single-Molecule Surface-Enhanced RamanScattering

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b10410

 

3. JACS:单原子Rh/ZrO2催化甲烷制甲醇!

 

Jongheop Yi,and Hyunjoo Lee等人结合实验和DFT计算发现,ZrO2负载的单原子Rh可以有效地活化甲烷分子的第一个C-H键。通过红外表征发现,所形成的-CH3可以吸附在单原子Rh中心,进一步在H2O2或者O2参与的情况下可以生成甲醇或甲醛。而同样条件下Rh的纳米颗粒只能催化生成CO2.

 

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Selective Activation of Methane on Single-Atom Catalyst of Rhodium Dispersed on Zirconiafor Direct Conversion

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b11010

 

4. JACS:模拟钙钛矿载流子耦合!

 

Csaba Janáky, and Prashant V. Kamat等人将CsPbBr3沉积与多孔TiO2上,并且对其施加不同的电位,通过透射和吸收光谱信号的变化他们发现,在电位由-0.6 V升至+ 0.6 V (vsAg/AgCl过程中载流子的寿命不断降低,反方向调控电位变化则会伴随载流子寿命的延长。该方案可以有效地检测钙钛矿中的载流子在不同电位下的影响。

 

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Modulation of Charge Recombination in CsPbBr3 Perovskite Films with Electrochemical Bias

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b10958

 

5. JACS:超微电极可控Pt原子沉积!

 

Allen J. Bard等人通过调节溶液中的PtCl62-离子(浓度)碰撞到Bi超微电极(UME)的速率,可以控制单个原子Pt到9个原子Pt沉积在Bi UME表面。将沉积不同Pt核数后的超微电极用于催化HER,他们发现即便是单个Pt原子沉积在表面,HER反应也是发生在Pt上,而非Bi上。对比不同核数的HER过电势,他们发现核数越多过电势约接近金属Pt,而约少则过电势越大。

 

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Electrodeposition of Isolated Platinum Atoms and Clusters on Bismuth—Characterization andElectrocatalysis

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b10646

 

6. JACS:Fe,Co双位点催化ORR!

 

Chunran Chang,Yuen Wu, Yadong Li等人在MOF上利用主客体的策略制备了具有Fe,Co双位点的催化剂。相比于Pt/C,该催化剂在酸性条件下的ORR中表现出优越的催化性能:Eonset, 1.06 vs 1.03 V;E1/2,0.863 vs 0.858 V。在H2/Air电池中,该催化剂表现出超高的稳定性。可以稳定循环50,000次,超过100h。DFT计算进一步发现Fe,Co双位点的协同作用对于O-O的经4电子活化过程至关重要。

 

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Design of N-Coordinated Dual-Metal Sites: A Stable and Active Pt-Free Catalyst forAcidic Oxygen Reduction Reaction

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b10385

 

7. JACS:In2S3–CdIn2S4 纳米管可见光催化CO2还原!

 

Xiong Wen “David” Lou等人通过阴离子和阳离子交换的策略制备出了结构均匀的In2S3–CdIn2S4 纳米管,这种结构的纳米管可以大幅提高光生电子的分离效率,提高CO2的吸附能力,同时增加表面氧化还原位点。在可见光光照下可以实现CO2还原为CO,其速率可达825 μmol h–1 g–1。

 

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Formation of Hierarchical In2S3–CdIn2S4 HeterostructuredNanotubes for Efficient and Stable Visible Light CO2 Reduction

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b10733

 

8. JACS:Cu金属间化合物催化加氢!

 

Hideo Hosono等人制备了Cu基金属间化合物 LaCu0.67Si1.33,其中Cu均匀地分布于晶格之间,并且具有较低的功函。在催化硝基还原反应中其TOF比负载的Cu基催化剂高40倍。同位素标记实验发现该反应中H-H解离是决速步,而由于Cu具有较低的功函使得其活化能可以低至Ea =14.8 kJ·mol–1,且使得硝基基团的吸附更加有利,从而提高反应选择性。

 

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Copper-Based Intermetallic Electride Catalyst for Chemoselective Hydrogenation Reactions

J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.7b08252

 

9. Angew:K-O2电池稳定性!

 

Yiying Wu等人结合离子色谱,电化学质谱等研究发现在K-O2电池充放电过程中,98%的容量是由KO2所贡献。不同于Na-O2中的超氧阴离子容易发生歧化反应,在K-O2电池中主要为单电子充放电过程K+ +e- + O2 → KO2,这也就解释了K-O2电池具有更高稳定性的根源。

 

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Long-Term Stability of KO2 in K-O2 Batteries

Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201710454

 

10. Angew:界面组装NiPd/CNx催化绿色合成!

 

Christopher T. Seto 和 Shouheng Sun等人利用纳米颗粒在多相界面处组装的特性将3 nm的NiPd纳米颗粒组装在N掺杂石墨烯(NG)并进一步将该2D 组装层转移至Si基底。所组成的NiPd-NG-Si体系在氨硼烷(AB)分解中表现出超高活性,进一步将该繁育与硝基氢化反应结合后可以实现绿色催化合成。

 

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Maximizing Catalysis of Nanoparticles via Their Monolayer Assembly on Nitrogen-dopedGraphene

Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201709815

 

11. Angew:三金属MOF催化OER!

 

Xiaoqing Huang, Jian-Ping Lang等人通过水热法合成的Fe/Ni/Co(Mn)-Material of Institute Lavoisier (MIL-53)三金属MOF材料可以直接应用于催化OER反应。其活性与其中的金属元素组成呈火山型曲线关系,优化后的Fe/Ni2.4/Co0.4-MIL-53在20mA/cm2电流密度时的过电势为236 mV, Tafel斜率为52.2 mv/dec.进一步将MOF生长于泡沫镍NF之后,所组成的Fe/Ni/Mn0.4-MIL-53/NF在500 mA/cm2的过电势为290 mV,并且可以稳定循环超过60 h。

 

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NanoscaleTrimetallic Metal-Organic Frameworks Enable Efficient Oxygen EvolutionElectrocatalysis

Angew. Chem. Int. Ed. 10.1002/anie.201711376

 
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来源:纳米人